Asuna e mais 300 jogadores sobreviventes de SAO foram aprisionados e transferidos para o mundo de um outro VRMMO, o Alfhein Online (ALO), que retrata um mundo de fadas divido em facções que lutam por supremacia territorial e competem pela conquista da árvore do mundo - que, por sinal, é também onde o avatar-fada de Asuna (Titania) está aprisionada. 

Kazuto, que no mundo real ainda está se rehabilitando, visita Asuna no hospital todos os dias. Em uma dessas visitas, o vilão do arco se revela Sugou, que em ALO atende por Oberon. Kazuto, outra vez pelo avatar Kirito, entra no novo game e vai atrás de sua amada. Lá ele conhece Lyfa, que mais tarde viria a descobrir que na verdade é sua irmã/prima (ele é adotado pelos Kirigaya's) e com ajuda dela invade a árvore, confronta Oberon e salva Asuna. 

No mundo real, porém, Sugou entra em desespero e segue ao hospital onde está Asuna. Kirito o intercepta e LHE APLICA UMA BELA DE UMA SURRA no estacionamento do prédio. Sugou é preso e Asuna finalmente desperta. No desfecho, entretanto, é revelado que a consciência de Kayaba foi transferida a um programa e esta repassa para Kirito a kernel de SAO, um arquivo chamado <<A Semente>>. Kirito solta o bendito na internet e toda uma nova geração de VRMMO's baseados na tecnologia original de SAO tem início. 

Kirito e seus amigos sobreviventes de SAO agora são jogadores ativos de ALO, porém não demora até o protagonista se meter em outra enrascada. Kikoua Seijirou, um agente do governo com quem vinha mantendo contato desde o fim do incidente de SAO, contrata Kirito para atuar em uma investigação dentro do VRMMO Gun Gale Online (GGO). 

O caso a ser investigado gira em torno de um avatar conhecido como Death Gun, que supostamente consegue matar pessoas na vida real com um ataque cardíaco com sua arma especial no jogo, a Death Pistol. 

Kirito transfere seu personagem de ALO para GGO, onde acaba assumindo uma aparência inesperadamente feminina. Lá, ele conhece Sinon, uma jogadora veterana que está no VRMMO para superar seus próprios medos. Sinon guia Kirito pelo jogo, a princípio pensando se tratar de uma mulher, mas ambos rapidamente se desentendem quando a verdade vem a tona. 

No encalço de Death Gun, Kirito e Sinon entram no torneio supremo de GGO, o "Bullet of Bullets". Durante o torneio, eles juntam forças e conseguem deter Death Gun, bem como descobri seu real método de assassinato no mundo real. Na verdade Death Gun são três pessoas, uma controlando o avatar e duas indo até o local onde se encontra o jogador e injetando neste uma droga letal. Destes, um é amigo de infância de Sinon e os outros dois sobreviventes de SAO. A trama fecha com dois deles sendo presos e o terceiro foragido. 

Entre este fim de trama e o começo quarto arco, há uma subtrama em ALO que tem Asuna como protagonista. Nesta ela conhece uma garota no jogo chamada Yuuki, cujas habilidades e reflexos são superiores até às de Kirito. A menina, que passa a ser chamada de "A espada definitva" dentro do jogo, se torna famosa e desafia todos os espadachins em duelos de um contra um. 

Descobre-se, porém, que Yuuki é uma doente terminal que está presa no mundo virtual há mais de três anos através de uma tecnologia chamada de "Medicuboid", que leva os terminais a passarem seus últimos dias de forma prazerosa em mundos virtuais. Ela e outros internos do mesmo hospital fazem parte da guilda "Sleeping Knights" (Cavaleiros Adormecidos). 

Ao fim da trama, que envolve situações típicas de um MMO (Dungeon, chefão, pvp, etc), a personagem morre, mas não antes de confiar a Asuna um manual de sua Sword Skill própria, a mais poderosa que o mundo virtual já viu e que dá nome à subtrama: Mother's Rosario.

Kirito e Asuna elevam cada vez mais o nível de sua relação, até que decidem se mudar juntos para os EUA e estudar sobre realidade virtual. 

Porém, tão logo Kirito convence Asuna a se juntar a ele neste projeto, o terceiro integrante da gangue por trás do incidente de Death Gun surge e ataca Kirito com uma seringa da mesma droga que matou as vítimas do infame avatar. Kirito perde a briga e acaba hospitalizado. 

Asuna e todos os amigos de Kirito, em cena posterior, são mostrados em um tipo de reunião secreta, onde discutem sobre porque nenhum deles consegue visitá-lo no hospital. Pouco a pouco vai se revelando que na verdade Kirito não está em nenhum hospital, mas sim em um compléxo de pesquisas no meio do pacífico, internado com equipamentos semelhantes ao medicuboid que sustentava a vida de Yuuki. 

Entre indas e vindas, Asuna convence a ex-namorada de Kayaba a ajudá-la no plano de se infiltrar no compléxo e descobrir quem está por trás do desaparecimento de seu amado. Chegando lá, porém, encontram ninguem menos que Kikoua, o agente do governo com quem Kirito mantinha contato. 

Lá, Kikuoka revela quem realmente é porque sequestrou Kirito. Ele é um agente do departamento de defesa e encarregado do desenvolvimento de uma nova tecnologia de realidade virtual, uma que usa as próprias memórias e percepções humanas para construir um mundo tão ou mais verossímil que o real. Através desta nova tecnologia, a qual Kirito havia sido contratado para testar, o Soul Translator, é possível também regenerar as conexões neurais perdidas por Kazuto, resultantes do ataque sofrido previamente. Para isso, porém, é necessário que seu tempo dentro do mundo virtual Underworld seja acelerado em mais de 1000 vezes. 

Asuna coopera com Kikoua e aguarda o despertar de Kirito, enquanto o mesmo, em algumas semanas, já viveu uma 18 anos de uma nova vida em um novo mundo. Ele não sabe porque está lá, mas vive e segue em frente em busca de respostas sobre o que está acontecendo com ele e como deverá fazer para se libertar de lá. 

O mundo de Underworld é um plano circular povoado por cerca de 80.000 inteligências artificiais replicadas de humanos reais, possui quase 400 anos de idade e é dividido em quatro reinos pacíficos unidos sob uma igreja. Nas bordas do círculo há uma serra de montanhas geladas, que limitam o mundo "humano" e o "mundo das trevas". 

No Underworld, Kirito nasceu e cresceu em um pequeno povoado, onde aos 11 anos de idade foi cúmplice de um crime grave cometido por uma amiga, que acabou sendo presa por um dos cavaleiros da igreja regente. Em seguida há um pulo de tempo (em que Kirito volta ao mundo real, antes de ser atacado e preso em definitivo neste mundo) de sete anos. Kirito retorna e une a Eugeo, outro "amigo de infância" do Underworld que participou dos eventos prévios. Juntos eles partem em uma jornada para ascender na sociedade e finalmente resgatar Alice, a menina que foi levada pelo cavaleiro. 

Muito deste mundo é baseado em "Alice no país das maravilhas", bem como o nome da tecnologia empregada no mesmo, "A.L.I.C.E", daí o nome do arco "Alicization